离子凝胶（ionogels）是一种具有离子导电性的固态混合物，通常是由高分子有机聚合物和可电解为离子的盐类电解质材料混合而成，因其聚合物分子链互相连接或缠绕，形成空间网状结构，结构空隙中充满了作为分散介质的阴阳离子，与传统凝胶的结构相似，因而称其为“离子凝胶”。目前，市场上对柔性和可拉伸的电子设备的需求逐渐增长，从而导致了对可拉伸的透明导体材料的巨大需求。但是通常金属、碳纳米管或石墨烯等电子导体本质上是不可拉伸的，因此需要采用几何结构或成形复合材料来增强可拉伸性。然而，这种可拉伸的电子导体不能承受大的机械应变，且其复杂的几何结构降低了光学透明度，同时其制造工艺复杂、成本高、成品率低，不利于大规模应用。

虽然导电水凝胶具有制备简单、可拉伸性高、顺应性好、光学透明度稿和生物相容性好等优点，但是潮湿的环境容易导致电学性能不稳定。此外，水性电解质对金属电极具有化学腐蚀性，并面临在大气中蒸发的风险，严重限制了其使用寿命。最近，由离子液体（ILs）聚合物网络组成的离子凝胶由于其独特的特性（高离子电导率、不挥发性、高热稳定性和化学稳定性等优点）而被广泛关注。同时，离子凝胶由于其卓越的热性能而具有较宽的工作温度范围。但是目前大多数离子凝胶的机械性能较差，并且部分离子凝胶在各种环境中不稳定。因此，现在制备出机械强度高、稳定的透明离子凝胶仍十分具有挑战性。

基于上述问题，中国科学院理化技术研究所的江雷研究员和刘洪亮副研究员共同报道了一种具有高离子电导率、机械强度高且超稳定的透明离子凝胶。其中，室温离子液体（ILs），即1-乙基-3-甲基咪唑鎓双（三氟甲基磺酰基）酰亚胺（[C2mim] [NTf2]）通过氢键与聚（丙烯酸乙酯）（PEA）基弹性体结合（图1a）。

图1、利用氢键作用制备了机械强度高且超稳定的透明离子凝胶。a）[NTf2]阴离子与PEA基质之间的氢键作用示意图；b）0.34 mm厚的离子凝胶在可见光范围内（波长400~800 nm）的透射率；c）离子电导率与测试温度的关系图；d）离子凝胶（IG0.34-10％）在10 mm min-1拉伸速率下的拉伸应力应变曲线；e）光学图像显示离子凝胶样品可以承受高水平的机械变形。

同时，弹性体与基于[NTf2]的ILs具有良好的相容性，即是与阳离子相比，[NTf2]阴离子对与弹性体的分子相互作用的贡献更大。疏水离子凝胶显示出超拉伸性（高达5000％）、高透明性（平均透射率，可见光95％）和超韧性（约4.7 kJ m-2）。

图2、确认离子凝胶中的分子相互作用。a）在室温下，暴露于含有[NTf2]阴离子的纯ILs的弹性体的溶胀动力学；b）基于咪唑类的离子液体中具有不同阴离子弹性体的溶胀动力学；c）分别为20wt％[C2mim] [NTf2]（左）和20 wt％[C2mim] [DCA]（右）的照片；d）横截面DN0.34和IG0.34的元素映射图像；e）阴离子拉伸区域的ATR-FTIR光谱；f）脂肪族C-H拉伸区域的ATR-FTIR光谱；g）[C2mim] [NTf2]、EA和[C2mim] [NTf2]/EA在CDCl3中的1H NMR谱。

此外，该离子凝胶具有高的热稳定性、高的电压稳定性、空气稳定性、耐湿性、强的自粘稳定性以及对金属电极的不腐蚀等优点。通过直接使用离子凝胶制备的应变传感器，发现该传感器即使在高真空条件（6×10-4 Pa）、低温（-70℃）和高温（100℃）以及99％的相对湿度等恶劣环境条件下仍旧可以高效的运行。

图3、离子凝胶在极端环境中的应用。a）即使在恶劣的环境条件下，该离子凝胶传感器也可用于监测机械运动；b）在连续的步进和保持测试下，传感器在室温下的相对电阻变化；c-f）在高真空（6×10-4 Pa）（c）、高温（100℃）（d）、低温（-70℃）（e）和99％的相对湿度（f）下检测假肢手指弯曲释放运动的传感器的电阻信号响应。

综上所述，作者通过PEA弹性体和基于[NTf2]离子液体（ILs）之间的氢键作用成功制备了具有机械强度高且超稳定的透明离子凝胶，并展示了其用作柔性皮肤传感器的机械性导体的用途。其中，ILs与弹性体的分子相互作用主要由[NTf2]阴离子所决定。高导电性和热稳定性的离子凝胶具有疏水性和非挥发性，并且表现出牢固的附着力，对金属电极没有化学腐蚀性。当使用超稳定离子凝胶作为传感器时，即使在恶劣的环境（高真空、高/低温和高湿度）条件下，也可以有效监控各种运动行为。鉴于ILs和聚合物的多样性，或许可以将该策略扩展到制备具有各种功能（自愈能力、发光或响应能力等）的柔性材料。总之，该工作中报道的离子凝胶制备方法是一种经济高效的简便制造方法，将极大的拓宽可拉伸透明电子器件的领域。

全文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/mh/c9mh01699f#!divAbstract